A trama se passa quatro anos após os eventos da segunda temporada. Arisu (Kento Yamazaki) e Usagi (Tao Tsuchiya) estão casados e vivem felizes, embora as memórias de Borderland ressurjam em sonhos e alucinações. A tranquilidade é interrompida quando Usagi desaparece misteriosamente.
Ela é guiada por Ryuji (Kento Kaku), um pesquisador obcecado pela vida após a morte, em uma jornada de volta a Borderland. Desesperado, Arisu também retorna ao perigoso universo dos jogos para salvar sua esposa. Desta vez, ele terá que enfrentar a última carta do baralho, o Coringa, em uma tentativa de resgatar Usagi e encontrar um caminho de volta para o mundo real.
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